Fuel failure detection, characterisation and modelling : effect on radionuclide behaviour in PWR primary coolant = Detección, caracterización y modelización de los defectos de las varillas de combustible y su efecto en el comportamiento primario de los reactores PWR

Abstract

This thesis aims to study the fission product and actinide behavior in PWR primary coolant. From fuel pellets to plant waste, it is extremely important to monitor radionuclide behavior in order to determine as precisely as possible the radionuclide inventory, which can have a radiological impact. The presence of fuel cladding defects involves the increase of fission product activity and the possibly low dissemination of fissile material. Both these consequences have to be limited in order to ensure safe operation, reduce environmental impact, and optimize the NPP worker operations. This study has permitted: The verification of theoretical assumptions and models, concerning the fission product, actinide release, with power plant feedback. The proposition of a global methodology allowing for the detection and characterization of fuel failures. The verification of the influence of operating conditions according to simulation results. The review of the thermodynamic database and determination of actinide/iodine speciation adapted to the primary coolant. The main contributions of this work are the propositions of criteria and tools to improve the fuel failure diagnosis, the primary coolant chemical program, and the operating conditions of degassing and purification in order to control the fission product and actinide impact on the PWR primary coolant. Objeto del trabajo: La tesis tiene por objeto fundamental el estudio de los productos de fision y actinidos desde su creación en la pastilla de uranio en el interior de los elementos combustibles hasta su liberación al circuito primario de los reactores de tipo PWR en el caso de la presencia de defectos de vaina. Estos defectos conducen a una aumentación de la actividad del circuito primario y a una posible diseminación de la materia fisil que pueden tener un impacto sobre el medioambiente y la contaminación del personal de la central. Estas razones justifican el interés y la aplicación del análisis efectuado en la tesis. Metodología aplicada: 1. Analisis teorico de los modelos propuestos en la literatura y proposicion de modificaciones para mejorar las predicciones. 2. Análisis experimental de las medidas efectuadas en los reactores de EDF junto con datos aportados por otras centrales del mundo. Exhaustivo analisis de la radioquimica y la química del circuito primario de mas de 1000 ciclos reactor. 3. Revisión de bases termodinamicas y cálculos termodinamicos para definir la especiación de los actinidos y del iodo en las condiciones del circuito primario durante el funcionamiento en potencia y la parada. Resultados obtenidos: A) En el tránsito entre la pastilla combustible y el circuito primario Modelizacion de la difusión de los productos de fisión mediante la aplicacion de un modelo “Booth evolucionado” : introducción de las condiciones especificas de operacion de las centrales (potencia, tipo de combustible, quemado..) y las modificaciones necesarias para incluir la oxidación y la estructura de la matriz de uranio. El modelo propuesto a partir de la simplificación de otros modelos de la literatura permite obtener resultados coherentes con los datos experimentales (al menos hasta un quemado de 40 GWD/TU). Modelizacion de los mecanismos de” recoil” y “knock on”: importancia de la estructura de la matriz de uranio en la liberacion de los productos de fision. Analisis de sensibilidad: la presencia de defectos de la vaina combustible modifica de manera significativa el comportamiento de los radionucleidos en el espacio pastilla vaina. Los fenomenos mas influyentes son la oxidacion de la pastilla, la radiolisis y la lixivation. B) En el circuito primario 1) Desde un punto de vista radio quimico: Modificacion de la distribucion isotopica del refrigerante primario en presencia de elementos de combustible con defectos: el isotopo Xe133, se convierten en el principal responsable de la actividad. Aplicacion de metodologia para la detección de defectos y su caracterizacion: Xe133 /Xe135 mejor indicador de presencia de defectos. Indicadores complementarios: periodos transitorios, curvas R/B….). quemado, potencia, tipo de combustible : Cs134/Cs137, Xe135 /Kr85m, Xe135 actividad potencia… 2) desde un punto de vista quimico: Determinacion de la especiacion del iodo adaptada a las condiciones del circuito primario: medio reductor (I) medio oxidantes ( IO3 o I). Analisis de la presencia de especies volatiles (I2/HIO) segun el potencial redox, pH y temperatura. Determinacion de la especiacion de los actinidos y cinetica de disolucion en el circuito primario. Identificacion de la posible adsorption del uranio en los oxidos del hierro (HFO) en el circuito primario